Mae'r gyfres yn digwydd bedair blynedd ar ôl digwyddiadau Magical Girl Lyrical Nanoha StrikerS, pan achubodd a mabwysiadodd y ferch hudolus Nanoha Takamachi ferch ifanc o'r enw Vivio, sef ailymgnawdoliad y Sankt Kaiser, Olivie Segbrecht. Ar ôl dechrau yn ei phedwaredd flwyddyn yn yr ysgol elfennol, mae Vivio yn cael ei dyfais gudd-wybodaeth ei hun, Sacred Heart, ac yn ennill y pŵer i drawsnewid gan ddefnyddio ei dull Sankt Kaiser fel oedolyn. Cyn bo hir daw ar draws merch o’r enw Einhart Stratos sydd, yn debyg i Vivio, yn un o ddisgynyddion rheolwr Sankt Kaiser arall, Claus GS Ingvalt. Wrth i Einhart ddod yn benderfynol o brofi mai ei harddull ymladd yw'r cryfaf, mae Vivio yn cyfeillio â hi ac, ynghyd â'i ffrindiau, yn mynd i mewn i dwrnament crefft ymladd lle maen nhw'n ymladd yn erbyn gwrthwynebwyr hudol amrywiol ac yn dysgu mwy am eu bywydau yn y gorffennol.
